近日，我校生物科技與大健康學(xué)院天然產(chǎn)物全合成及方法學(xué)團(tuán)隊(duì)張祥志博士課題組在國際頂級(jí)刊物《Science Advances》（Science子刊）上發(fā)表了題為Enantioselective Synthesis of α,α-Diarylketones by Sequential Visible-Light Photoactivation and Phosphoric Acid Catalysis的研究論文。
手性α，α-二芳基酮是許多具有生物活性天然產(chǎn)物和藥物分子的重要結(jié)構(gòu)單元。手性α，α-二芳基酮結(jié)構(gòu)上具有酸性較高的α-氫，在酸性或堿性條件下，易于烯醇化引發(fā)消旋，這給其不對(duì)稱催化合成帶來極大挑戰(zhàn)，目前尚無高效的合成方法。該研究首次發(fā)展了可見光促進(jìn)/手性磷酸催化芳炔、苯醌和漢斯酯的炔烴-羰基復(fù)分解/轉(zhuǎn)移氫化多組分一鍋反應(yīng)，以較高的收率與對(duì)映選擇性得到了一系列手性α，α-二芳基酮產(chǎn)物。在該反應(yīng)中，生成了C=O、C-C和C-H三個(gè)新的化學(xué)鍵，為手性α，α-二芳基酮提供了一個(gè)新的合成方法。該不對(duì)稱催化體系可以應(yīng)用于合成或修飾包括Florylpicoxamid和BRL-15572類似物在內(nèi)的復(fù)雜的生物活性分子。此外，DFT計(jì)算進(jìn)一步闡釋了該工作中對(duì)映選擇性的機(jī)制。
該工作DFT計(jì)算部分得到暨南大學(xué)高昊教授團(tuán)隊(duì)支持。五邑大學(xué)2020級(jí)材料與化工專業(yè)研究生劉宏福、暨南大學(xué)博士生龍亮為該論文的第一作者，五邑大學(xué)張祥志博士、暨南大學(xué)高昊教授為通訊作者，五邑大學(xué)為論文的第一作者單位。該研究得到了國家自然科學(xué)基金、廣東省教育廳和五邑大學(xué)等的經(jīng)費(fèi)資助。（文/圖 生物科技與大健康學(xué)院）
